Almeno fino al 1783 Bailly abita al Louvre, come custode dei quadri della Corona. Ma è soprattutto un astronomo rinomato. Deputato di Parigi agli stati generali, preside la seduta del Jeu de paume il 20 giugno 1789. Il 15 luglio 1789 viene proclamato sindaco di Parigo. Due anni dopo, riceve Luigi XVI all’Hôtel de Ville dove gli presenta la coccarda, simbolo dei rivoluzionari. A capo di una città di 700.000 persone, il sindaco di Parigi diventa dunque un personaggio di primo piano, suscettibile di minacciare il potere.
Molto preso Bailly viene criticato per la sua ricchezza e il suo disprezzo nei confronti del popolo. Il giornalista Marat non ha parole abbastanza dure per biasimare il suo tenore di vita, finanziato da fondi pubblici. Sostenitore della legge marziale, votata nell’ottobre del 1789 per dissuadere le manifestazioni popolari, Bailly è anche, insieme a La Fayette, uno dei responsabili del massacro dei manifestanti di Champ de Mars (17 luglio 1791). Le campagne di caricature si moltiplicano contro i due vecchi eroi del 1789. Bailly viene giudicato poi giustiziato per questa stessa ragione il 12 novembre 1793.